撰文 | 周胜鹏 刘爱华（吉林大学原子与分子物理研究所）
在以化石能源为动力的当代交通工具涌现以前，马作为最快的交通工具已经为人类做事了几千年。千百年来，无数人好奇马在奔跑过程中，是四脚腾空，还是始终有一蹄着地。在摄影技能涌现后，人们就开始考虑用摄影技能来办理这一问题。在拍照技能中，一个“快门”韶光内可以曝光并记录一个动作，动作发生韶光越短，须要记录它的“快门”就相应地哀求越短，否则图像就会涌现虚影。但早期的摄影技能曝光韶光长，成像速率慢。直到1878年，改进了快门的摄影机得以运用，才由迈布里奇拍摄了一组赛马奔跑的照片 (见图1) 。迈布里奇的照片清晰地表明了，在马匹奔跑中的某一时候，它的四蹄是全部离地的。因此，提高摄影机的快门速率 (韶光分辨能力) ，可以让我们对事物的认识提高到一个更高水平。
图1 迈布里奇1878年拍摄赛马奔跑时的照片
如今，人类的探测器已经飞出了太阳系，而天文学家们的不雅观测范围更是达到了数百亿光年。空间的间隔，可以通过光的传播进行丈量，空间的分辨率则变成了在韶光上哀求更高的分辨率 (更快的快门) 。对付韶光的分辨率，人们常常会用到以下几个关于韶光的单位：皮秒 (1ps=10^-12 s) ，飞秒 (1fs=10^-15 s) 和阿秒 (1as=10^-18 s) 。
为了理解和感想熏染这几个单位的韶光长度，我们看一下光在相应韶光单位内可以传播多长间隔：1秒内光传播30万千米，可以环抱地球约7.5 次，在1 ps韶光内，只能传播30cm的间隔；在1fs韶光内，则只能传播0.3μm，这个间隔乃至不到一根头发丝的百分之一；而在1as 韶光内，光只能传播0.3nm，也便是3个牢牢排在一起氢原子的长度 (或者说，1 as的韶光还不足光绕氢原子的“赤道”跑一圈) 。
当人们对天下不雅观察的韶光尺度达到了阿秒量级，人们可不雅观察的空间分辨也能够达到原子尺度 (0.1 nm) 和亚原子的尺度了。在这样的韶光和空间尺度范围，人们对生物、化学和物理的研究边界也变得不断模糊，由于这些微不雅观征象的根源在于电子的运动。这些微不雅观过程中电子运动的韶光尺度可以从几十飞秒到更小几十阿秒，如氢原子中电子绕核一周的韶光为152as。阿秒光脉冲的涌现使人们能够结合阿秒量级的超高韶光分辨率和原子尺度的超高空间分辨率，实现对原子-亚原子微不雅观天下中的极度超快过程的掌握和理解的梦想。
1 什么是阿秒光脉冲阿秒光脉冲是一种发光持续韶光极短的光脉冲，其脉冲宽度小于1fs。为了更好地认识阿秒光脉冲，我们须要理解激光的产生和发展过程。
激光是一种具有发射方向单一、强度极高且相关性好等特点新型光源。激光的英文名为laser，即是“Light Amplification by Stimulated Emission of Radiation”的缩写，字面意思为受激辐射对光进行放大。中国物理学家钱学森取其意将其命名为“激光”。20世纪60年代，美国加州休斯实验室的梅曼研发出了天下上的第一束激光。
根据发光持续韶光的是非，激光一样平常被分类为连续激光和脉冲激光。连续激光能够在永劫光内产生激光但输出的功率较低。脉冲激光事情办法是在一个个间隔的小韶光段内发射光脉冲，其峰值功率很高。从20世纪激光出身开始到其后的80年代，脉冲激光的单个脉冲韶光可以达到皮秒量级。随着激光技能的不断发展，激光的脉冲宽度也在不断缩小。1981年，贝尔实验室的福克等人采取锁模技能将脉冲激光的脉冲宽度缩小到小于100 fs。2001年，奥地利维也纳技能大学的克劳茨研究组在实验上成功地利用气体高次谐波产生了脉宽为650 as的单个光脉冲，使光脉冲宽度达到阿秒量级。
超短的光脉冲有助于提高人们不雅观察微不雅观粒子高速运动的韶光分辨率，就像高速相机许可儿们记录如爆炸的气球或高速的子弹等更快的事宜一样。飞秒激光的涌现使人类第一次在原子和分子层面上不雅观察到超快乐动过程。我们这个天下的物质大都是由分子和原子组成，它们都在一直地飞速运动着，这是微不雅观物质的一个非常主要的基本属性。飞秒激光可以让人们把化学反应过程拍成“电影”并对全体过程进行研究。而化学反应的实质是原子与分子中电子的运动。为了更加深入地不雅观察电子的运动以及对其进行掌握，飞秒激光所能够达到的韶光分辨尺度以及对应的空间分辨尺度 (100nm) 显然是不能知足条件的。而现在实验上所能得到的阿秒光脉冲的脉冲宽度已经能够达到乃至短于电子在原子中的运动周期。阿秒光脉冲这种超短的韶光分辨能力已经为基于研究电子运动的阿秒科学打开了大门。
2 阿秒光脉冲涌现之前在激光产生之后，人们就在追求脉冲激光的更高强度和更短脉冲韶光过程中对干系技能进行了不断改进。个中，激光锁模技能的发明促进了飞秒激光的出身，啁啾脉冲放大技能（CPA）以及腔外脉冲压缩技能等的涌现则为产生高强度激光供应了可靠的方案并为阿秒光脉冲的涌现铺平了道路。
激光锁模技能能够让大量高度相关、位相锁定的激光纵模同时振荡，合成一个韶光宽度极短的高功率脉冲。
早期的锁模激光技能是在固体激光增益介质中实现，产生的激光脉冲宽度小于100ps。后来，在美国物理学家豪斯被动锁模理论的辅导下，碰撞脉冲锁模办法 (CMP) 能够让激光脉冲宽度达到100fs。20世纪80 年代，人们对固体激光介质展开了一系列的研究事情，在利用钛蓝宝石 (Ti：Sapphire) 激光系统时创造的自锁模征象为超短激光的发展带来了技能革命。
自锁模征象是由于非线性介质中的克尔效应所引起，以是也被称为克尔透镜锁模。1999年，美国麻省理工学院的莫格纳等人利用克尔透镜锁模技能不仅让激光脉冲宽度达到了5.4fs，还使得脉冲宽度短于两个光学周期。利用飞秒激光的泵浦——探测技能，人们前所未有地不雅观察到了化学反应的中间过程，并成功地掌握了化学键的成键与断裂。从事该事情的泽韦尔教授也因此得到1999年诺贝尔化学奖。
通过锁模技能得到脉冲宽度达到几个飞秒的超短脉冲激光的同时，激光的输出功率也得到了极大的提升。但是随着激光输出功率的提高，激光增益介质会由于自聚焦等非线性光学效应而发生损伤，因此脉冲激光的峰值功率受到激光介质毁坏阈值的限定。这一限定在长达十年的韶光内没有得到大打破，激光器的输出功率密度也一贯在10^12 W/cm^2附近止步不前。
1985年，美国罗切斯特大学的穆鲁和斯特里克兰两人首先提出了激光CPA技能，它能极大降落高功率激光放大过程中非线性效应对激光介质的毁坏。CPA技能的基本事理是通过色散技能在放大前分散激光种子脉冲的能量，放大后再利用色散技能逆向将激光脉冲的韶光宽度压缩到原来的状态，终极超短脉冲激光的强度得到极大提升。随着CPA技能广泛运用，小型化的飞秒100TW (1TW=10^12W) 级和1 PW (1PW=10^15W) 级的超强超短激光系统已经习认为常。CPA技能目前已经在世界上所有高功率激光器 (超过100TW) 上利用。穆鲁和斯特里克兰为此也得到了2018年的诺贝尔物理学奖。
3 阿秒光脉冲的产生人们一贯在为产生更短的光脉冲努力着，从100ps到100fs，再到几个飞秒，直到少周期的飞秒激光涌现，短脉冲技能停下了脚步。此时，人们很难让脉冲的包络短于一个光学周期。以800nm波长的激光为例，一个光周期的长度为2.66fs，激光的脉冲宽度就很难再短于这个韶光了。只管2013年有一个德国的研究小组成功地将飞秒红外激光的光谱展宽至250~1000nm，并终极压缩至415as，但他们所采取的传统光学脉冲压缩方法很难将激光脉冲的韶光宽度进一步缩短。显然，为了得到更短的阿秒光脉冲，人们必须利用更短的载波波长来支持更短的脉冲宽度。
为了产生更短的载波波长，人们须要从光产生的根本理论上得到打破。在阿秒光脉冲涌现之前，产生超短脉冲激光的理论根本一贯是爱因斯坦的能级跃迁受激辐射。根据受激辐射理论，处于束缚能级上的电子只能在原子核附近运动，所储存的能量有限。一样平常高下两能级跃迁所发射光子对应的波长都处在可见光附近，可见光一个光学周期一样平常都在1fs以上，显然难以用来进一步产生更短的阿秒光脉冲。那如果让电子不束缚在原子核附近而是自由放飞会是什么情形呢？
图2 提出经典三步模型的科克姆教授(中)
1993年，加拿大物理学家科克姆提出了著名的经典三步模型，该模型为短波长光(极紫外至X射线)产生奠定了理论根本(见图2)。经典三步模型将在强激光浸染下原子中的电子运动分为三个过程：隧穿电离、激光加速和回核(见图3)。（1）隧穿电离：原子内部库仑力的强度靠近于一个原子单位(3.55×10^16 W/cm^2)，人们通过CPA得到的激光强度已达到了10^14到10^15 W/cm^2，这一强度已经能够与原子内部的库仑力比较拟了。此时，电子就能够以隧穿电离的形式摆脱库仑束缚。从量子力学的角度来讲，这一个微不雅观事宜的发生概率与弱激光浸染于原子的多光子电离概率比较得到了极大提高。（2）激光加速：当电子摆脱原子核的库仑力，其运动险些完备由激光电场掌握，并且电子的运动轨迹可以很方便的采取经典牛顿力学进行描述。（3）回核：由于激光电场是往来来往振荡，电子在激光电场的浸染下末了会回到原子核附近。在回到原子核的过程中，电子被激光电场加速得到很高的能量。当电子回到原子核，电子的能量以产生高次谐波形式开释这部分能量，辐射高能量光子。开释的光子能量为电子在回到原子核过程得到的动能和电子电离能的总和。因此，电子在激光中加速得到的动能越多，光子的能量就越高。
图3 经典三步模型示意图
1993年，诺贝尔物理学奖得到者亨施提出对高次谐波采取傅里叶合成的方法产生阿秒光脉冲。常日，人们对一束多周期的激光脉冲浸染于原子分子产生的高次谐波采取这种方法合成得到的是阿秒光脉冲串，这些脉冲总长度一样平常在几飞秒到几十飞秒的量级。而想得到阿秒韶光尺度的超快韶光分辨，必须要从阿秒光脉冲串中选出一个伶仃的阿秒光脉冲，即单阿秒光脉冲。产生单阿秒光脉冲的基本办法是在驱动激光大部分周期里抑制高次谐波发射，只在半个光学周期的韶光窗口里许可高次谐波发射，这个韶光窗口被称为韶光门。根据该单阿秒光脉冲产生的规律，人们从理论上来探索得到超短的单阿秒光脉冲。
1994年，莱文斯坦小组提出了基于量子理论的高次谐波产生的强场近似模型(SFA)。在这个理论中，他们假设(i)不考虑引发态的贡献；(ii)忽略基态的衰减；(iii)连续态电子不受原子核的库仑浸染。1996年，莱文斯坦小组从理论上证明了单原子模型的打算可以产生阿秒光脉冲。在同一年，赫里斯托夫等人采取单原子三维模型打算利用小于10fs的激光脉冲产生宽带高效谐波，再通过滤波可以产生100as旁边的X射线阿秒光脉冲。
与此同时，高性能打算机技能的快速发展使得数值求解单原子模型的含时薛定谔方程(TDSE)成为一种主要的研究方法。堪萨斯州立大学的林启东研究小构成长了QRS(Quantitative ReScattering)理论。该理论基于量子散射理论的强场相互浸染理论，把在激光电场浸染下的返回电子与原子核的相互浸染作为一个散射过程，从终极的高次谐波或者光电子剖析得到相互浸染的信息。此模型的打算结果与TDSE仿照的结果非常附近，打算量却远远小于求解TDSE。
由于单阿秒光脉冲的产生须要有效掌握高次谐波的发射韶光，而这个发射韶光与电子的运动轨迹密切干系，因此，人们一样平常通过调制激光电场掌握电子的运动进而产生单阿秒光脉冲。常日，人们采取多色联合激光电场来掌握电子的运动，这样能够有效掌握高次谐波的发射韶光。理论研究表明，通过调节振幅比、偏振、波长比、相对延迟、相位等参数优化的多色整形脉冲激光，可以有效掌握电子的运动轨迹，进而提高高次谐波产率和缩短阿秒光脉冲的韶光宽度。
在实验上，人们根据高次谐波产生对驱动激光各种特性的依赖关系设计了很多技能方案，并且所采取的驱动脉冲激光均为少周期的强飞秒脉冲激光。2008 年，古尔利马基斯等人利用了高次谐波产生过程对激光强度高度非线性依赖的特性，采取载波包络相位稳定的3.3fs超短激光脉冲，丈量得到80 as的单阿秒光脉冲。这一技能方案被称为少周期激光脉冲泵浦激光方案，但是其在实现过程中对技能哀求较高。采取偏振韶光门技能可以以相对较低的技能哀求实现单阿秒光脉冲产生，目前这一技能已经非常成熟。
偏振韶光门是利用高次谐波产生效率对泵浦脉冲激光的偏振性子非常敏感这一特性设计。2006年，桑索内等利用偏振韶光门技能利用5 fs的激光脉冲产生130as的单阿秒光脉冲。同样基于偏振韶光门技能的事理，美国堪萨斯州立大学常增虎教授等提出了双光学韶光门和广义双光学韶光门方案，他们可以让产生单阿秒光脉冲的驱动激光脉冲宽度长达28fs。双色场韶光门方案则是利用高次谐波产生对激光电场强度的敏感特性，采取基频激光叠加一个倍频激光电场合成驱动激光电场。中国科学院上海光学精密机器研究所曾志男等人采取双色相关掌握方法可以得到148eV的超宽光谱，理论上这么宽的光谱可以合成小于24 as的超短阿秒光脉冲。
此外其他的技能方案也能有效的产生单阿秒光脉冲，如被称为电离韶光门的技能方案，这一方案是通过在极短韶光内将原子的基态电子电离空，可以采取较长的激光脉冲来产生单阿秒光脉冲。
近年来，阿秒光脉冲的脉冲宽度记录在不断地被刷新。2012年，常增虎教授研究小组利用其提出的双光学韶光门方案，产生了67 as 的单阿秒光脉冲。2017年7月在西安举行的第六届国际阿秒物理会议上，常增虎教授研究小组和瑞士的沃纳研究小组同时宣告了利用中红外激光采取偏振门技能产生了53 as的单阿秒光脉冲。一个多月后，沃纳研究小组经由优化，打破了50as大关，产生了43as的单阿秒光脉冲。这也是目前最快的阿秒光脉冲。
目前海内涵超短阿秒光脉冲产生的技能上也取得了很好的进展，中国科学院物理研究所魏志义研究小组采取振幅韶光门得到了160as的阿秒光脉冲。进一步缩短阿秒光脉冲的韶光宽度，以及增加阿秒光脉冲的输出能量是科学家们的一个长期追求的目标。
随着激光技能的不断发展，人们已经可以产生几个乃至几十个毫焦耳的3~5μm的中红外驱动光源用于产生阿秒光脉冲。根据高次谐波产生理论，单个光子的最大能量正比于激光光强和激光波长的平方，因此在未来采取更强且波长更长的红外驱动激光更适宜产生更短的阿秒光脉冲来刷新记录。
4 阿秒光脉冲的运用阿秒光脉冲具有极度超快的特性，这是一件非常酷的事情，人们采取阿秒光脉冲结合泵浦——探测技能已经可以探测数十阿秒的超快电子动力学过程，并且能够在原子尺度内实时掌握电子的运动。阿秒光脉冲的运用是人类正在开拓的一个全新科学领域，它不仅能帮助科研职员剖析原子和分子内电子的运动过程、原子核构造等根本物理学问题，也在为材料科学和生命科学等供应全新的研究手段。
目前，人们运用阿秒光脉冲研究原子和分子中的超快电子动力学，关于原子的物理征象紧张是原子内电子电离、多电子俄歇衰变、电子引发弛豫和成像等，而关于分子的研究紧张是分子的解离过程和掌握、分子的振动和迁徙改变与超快电子运动的耦合等。例如，德国的克劳茨研究组采取250as的阿秒光脉冲浸染氖原子和氙原子研究电子的引发和隧穿电离，不雅观察到了氖的二价正离子的产率上升韶光为400as。2017年，加拿大的维伦纽夫研究组采取阿秒脉冲串联合红外激光电场实现了对氖原子的阿秒电子波包的成像(见图4)。
图4 采取阿秒光脉冲串联合红外激光对阿秒电子波包成像的实验结果(上)和理论结果(下)
人们对凝聚态物理中的许多超快电子过程也有极大兴趣，这些过程包括表面电子屏蔽效应、热电子、电子空穴动力学等。采取阿秒光脉冲实时检测和掌握这些凝聚态中的超快电子过程将有助于改进基于电子的信息技能。目前，阿秒光脉冲在凝聚态物质方面紧张是研究表面电子瞬态构造。2007年，克劳茨研究组用阿秒光脉冲对固体表面电子进行检测时创造局域4f态和非局域导带电子发射存在100as的韶光差。此外，阿秒光脉冲结合瞬态接管谱技能已经从较早的原子分子体系拓展到了凝聚态体系的研究，结合阿秒光脉冲的超快韶光分辨和超宽的光谱范围，有可能为凝聚态物质这种繁芜体系的电子动力学研究发展新的技能手段，开拓新的方向。阿秒光脉冲的高能X射线与凝聚态物质中紧密束缚的电子相互浸染还可以探测特定原子中电子的空间位置以及瞬间的运动状态，这为研究具有化学元素特异性材料中电子的快速过程供应另类方法。这种能力对付像本日利用的手机和打算机的下一代逻辑和存储芯片这样的发展来说是非常宝贵的。
阿秒光脉冲运用从凝聚态还可以延伸到有机分子和生物分子等更加繁芜的体系。在生命科学领域，由于阿秒光脉冲的高能量光子已经可以达到一个能量范围在280eV到530eV间的光谱区域，即所谓的“水窗”，在此区域的光子不能被水接管，但是能够被构成生物分子的碳原子、氮原子等原子强烈接管，因此，阿秒光脉冲可用于对活体生物样本进行X射线显微，探测生命科学中的量子过程，为繁芜的生物分子的建模、理解和掌握奠定根本。例如，用阿秒光脉冲对活细胞中生物分子的电子和原子制作慢动作视频，不雅观测光电转换过程中亚原子尺度的电子动力学过程，剖析叶绿体进行光合浸染效率能达到40%以上的缘故原由，进而改进光电转换材料的性能，让光电转换效率在10%徘徊的太阳能电池板能够更高效的利用太阳能，为实现绿色环保的地球贡献力量。
总之，由于具有极短的韶光分辨，以及可以覆盖包括水窗在内的主要光谱区段，阿秒光脉冲已经成为研究亚原子尺度的物理规律最有力的工具，并且在掌握化学合成、从亚原子尺度研究生命征象等方面有着重要的运用前景。
本文经授权转载自微信公众年夜众号“ 当代物理知识杂志”。
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